Основное здание библиотеки Конгресса США - здание Томаса Джефферсона. Оно было построено в 1897 году специально для библиотеки.
Декоративные украшения здания символизируют науку, литературу, познание, творчество и интеллектуальные открытия. Здесь и римская Минерва, являющаяся покровительницей цивилизации и богиней Всеобщего Знания, и изображения книг, свитков и факелов, символизирующих учение и успех. Здание библиотеки стало первым в Вашингтоне, при строительстве которого было сразу проведено электричество.
Большой зал (Great Hall) является главной частью здания, построенного в стиле итальянского Возрождения. Потолок, на семьдесят пять футов возвышающийся над мраморным полом, украшен витражными окнами - плафонами с орнаментом из алюминиевых листьев. На трехгранных сводах выведены имена великих писателей и мыслителей мира. На мраморном полу выложена большая латунная мозаики, изображающая розу ветров и окруженная двенадцатью знаками зодиака. По бокам Большого зала расположены две мраморные лестницы. Барельефы маленьких детей, вырезанные на перилах, олицетворяют разные профессии и увлечения, а также представляют символы различных занятий: охотник с кроликом, электрик с телефонной трубкой и энтомолог с сачком для бабочек.
Здесь находятся глобусы с фигурами, изображающими Африку, Америку, Европу и Азию. В восточной стороне зала расположена Мемориальная арка с двумя фигурами под названием «Студенты»: молодой человек и старик, символизирующие важность обучения на протяжении всей жизни.
Рядом с Мемориальной аркой можно увидеть два главных сокровища библиотеки: рукописную (в виде манускрипта) Большую Майнцскую Библию и печатную Библию Гутенберга. Обе книги были созданы в Майнце, Германия, в середине 1450-х годов. Библия Гутенберга представляет собой первую книгу, напечатанную в Европе с помощью подвижных металлических литер.
Далее, в нишах около лифтов, находятся пять люнетных картин кисти Илайхью Веддера (Elihu Vedder), изображающих Правительство. Прямо над дверью показан его идеальный образ, по обе стороны которого представлены деяния хорошего и плохого Правительства. По левую сторону от Правительства изображены Коррумпированное законодательство и Анархия; по правую - Разумное управление, а также Мир и Процветание.
На втором этаже здания есть специальная галерея, откуда можно полюбоваться видом Главного читального зала. С нижней площадки лестницы открывается обзор мозаики Илайхьи Веддера из стекла, листового золота и мрамора, изображающей Минерву, как-бы готовую защищать Главный читальный зал. Справа от нее находится статуя Победы; слева - сова, символ мудрости. Минерва держит свиток, в котором перечислены области науки, важные для цивилизации.
Куполообразный потолок Главного читального зала возвышается над полом на 160 футов. Круговая фреска на вершине купола (автор Эдвин Блэшфилд) изображает двенадцать фигур, олицетворяющих страны, культуры и эпохи, внесшие вклад в развитие Западной цивилизации, как это представлялось в 1897 году. Восемь полукруглых витражных окон украшены печатями сорока пяти штатов и трех территорий (за исключением Аляски и Гавайев, которые в 1897 году еще не были частью страны).Огромные мраморные колонны поддерживают восемь символических фигур, представляющих характерные черты цивилизованной жизни и мышления. Шестнадцать бронзовых статуй на баллюстрадах отдают дань уважения людям, чьи жизни были посвящены темам воплощенным в гипсовой статуе над ними. Справа налево: Моисей и Святой Павел (Религия); Роберт Фултон и Колумб (Коммерция); Эдвард Гиббон и Геродот (История); Бетховен и Микеланджело (Искусство); Фрэнсис Бэкон и Платон (Философия); Гомер и Шекспир (Поэзия); Джеймс Кент и Солон (Закон); а также Джозеф Генри и Исаак Ньютон (Наука). Ниже Круг Знания продолжается 236 столами, за которыми работают исследователи, используя обширные фонды библиотеки.
В углах бельэтажа, на помпейских красных панелях, изображены Добродетели. На сводах потолка изображены пятьдесят шесть круговых знаков печатников. А на плафонах потолка северного бельэтажа изображены Пять чувств, а на стенах — Знание, Мудрость, Понимание и Философия.
Из окон западного бельэтажа открывается красивый вид на Капитолий США. Восемь картин в верхних арках изображают Науки. По всем сторонам потолка находятся таблички с именами выдающихся ученых. Три медальона в центре изображают искусства: Скульптуру, Архитектуру и Живопись.
Среди картин южного бельэтажа в центре потолка находятся Три грации, а по всем сторонам потолка расположены прямоугольные панели с бейсболом и футболом. Четыре круглые настенные картины иллюстрируют Времена года. В здании на всеобщее обозрение выставлено несколько экспозиций.